"Nós testemunhamos ações ilegais da Generalitat da Catalunha", disse o rei espanhol em um endereço televisivo para a nação.
Ele também acusou o governo catalão de "deslealidade inadmissível" e reafirmou seu compromisso com a constituição e a unidade espanhola.
"Seu comportamento irresponsável poderia ameaçar a estabilidade econômica e social da Catalunha e de toda a Espanha", ressaltou o rei Felipe VI.
O rei acrescentou que o governo catalão tentou romper a unidade e a soberania nacional da Espanha.
"Temos de seguir os nossos princípios democráticos. Assim, na Espanha, que será melhor do que desejamos, a Catalunha também será", destacou o rei Felipe VI.
Na segunda-feira, as autoridades catalãs anunciaram que 90% da população votaram a favor da independência durante o referendo de domingo.
Madri recusou-se a reconhecer o voto como legítimo e a polícia espanhola foi acionada para encerrar a mesa de votação, provocando confrontos com manifestantes e eleitores.
O Departamento de Saúde da Catalunha disse que cerca de 1.000 pessoas buscaram ajuda médica após os confrontos.
O primeiro-ministro da Espanha, Mariano Rajoy, disse que na Catalunha não houve "referendo" sobre a autodeterminação, mas assegurou que o governo estava pronto para dialogar nas autoridades regionais.
As organizações pró-independência decidiram realizar uma greve geral na terça-feira para expressar descontentamento sobre o uso desproporcional da força pela polícia durante o dia da votação.